Γόνος ευσεβέστατης και αρχοντικής οικογένειας της Ζακύνθου (πατρός Μωκίου Σηκούρου και Παυλίνας), ανατράφηκε απ’ αυτή με τα διδάγματα του Ευαγγελίου. Έτσι γρήγορα διακρίθηκε στα γράμματα και την αρετή.
Νωρίς, μόλις ενηλικιώθηκε, ασχολήθηκε με τη διδασκαλία του θείου λόγου, φροντίζοντας συγχρόνως να συντρέχει στην ανακούφιση των φτωχών. Κατόπιν έγινε μοναχός στη βασιλική Μονή των Στροφάδων, όπου ασκήθηκε στην αγρυπνία, την εγκράτεια και τη μελέτη των Γραφών.
Έπειτα πήγε στην Αθήνα, για να βρει καράβι προκειμένου να ταξιδέψει στα Ιεροσόλυμα. Αλλά ο τότε αρχιερέας των Αθηνών, άκουσε κάποια Κυριακή το λαμπρό του κήρυγμα και μετά από πολλές παρακλήσεις τον έκανε επίσκοπο Αιγίνης, με την επίσημη κατόπιν έγκριση της Εκκλησίας Κωνσταντινούπολης.
Τα ποιμαντικά του καθήκοντα, επιτέλεσε άγρυπνα και άοκνα. Αναδείχτηκε διδάσκαλος, πατέρας και παιδαγωγός του ποιμνίου του. Η φήμη του είχε διαδοθεί παντού, αλλά αυτός παρέμενε απλός και ταπεινός. Ασθένησε όμως από τους πολλούς κόπους και παραιτήθηκε.
Γύρισε στη Ζάκυνθο, όπου μέχρι το 1579 ήταν προσωρινός επίσκοπος. Μετά αποσύρθηκε στη Μονή της Θεοτόκου της Αναφωνητρίας, όπου ασκήτευε και με αγάπη κήρυττε και βοηθούσε τους κατοίκους του νησιού.
Ήταν τόση η αγάπη που είχε, ώστε προστάτεψε ακόμα και τον φονιά του αδελφού του. Ο Διονύσιος πέθανε σε βαθιά γεράματα, 17 Δεκεμβρίου 1624.
Τάφηκε στη Μονή Στροφάδων και κατά την εκταφή το λείψανό του βγήκε ευωδιαστό και αδιάφθορο. Έτσι παραμένει μέχρι σήμερα και η Ζάκυνθος τιμά και πανηγυρίζει τον Άγιο, σαν προστάτη και πολιούχο της.
Απολυτίκιο. Ήχος α’. Του λίθου σφραγισθέντος.
Της Ζακύνθου τον γόνον και Αιγίνης τον πρόεδρον, τον φρουρόν Μονής των Στροφάδων, Διονύσιον άπαντες, τιμήσωμεν συμφώνως οι πιστοί, βοώντες προς αυτόν ειλικρινώς. Ταις λιταίς τους την σην μνήμην επιτελούντας, σώσον και βοώντας σοι δόξα τω σε δοξάσαντι Χριστώ, δόξα τω σε στεφανώσαντι, δόξα τω δωρησαμένω σε ημίν, πρέσβυν ακοίμητον.
Κοντάκιον. Ήχος γ’. Η Παρθένος σήμερον.
Εορτάζει σήμερον, των Ζακυνθίων η πόλις, εορτήν χαρμόσυvοv, συν τη μοvή τωv Στροφάδωv, Αίγιναν, την εv Κυκλάσι προσκαλουμένη, άσμασιv, αξιοχρέως συνευφημήσαι, και φαιδρώς πανηγυρίσαι, το κοινόν κλέος, νυv Διονύσιον
