Ο Όσιος Αρσένιος γεννήθηκε στα Ιωάννινα στις 31 Ιανουαρίου του έτους 1800 μ.Χ. και ονομαζόταν Αθανάσιος.
Από μικρή ηλικία έμεινε ορφανός και σε ηλικία εννέα ετών μετέβη στις Κυδωνίες της Μικράς Ασίας, όπου σπούδασε στην ονομαστική σχολή της πόλεως έχοντας ως σχολάρχη τον περίφημο διδάσκαλο ιερομόναχο Γρηγόριο Σαράφη.
Κατά τα τελευταία έτη της φοιτήσεώς του συνδέθηκε με τον πνευματικό Γέροντα Δανιήλ από τη Ζαγορά του Πηλίου, έναν από τους ονομαστούς πνευματικούς της εποχής εκείνης και έγινε υποτακτικός του.
Το έτος 1815 μ.Χ. ο Άγιος αναχώρησε για το Άγιον Όρος με τον Γέροντα Δανιήλ και εκεί εκάρη μοναχός.
Αργότερα χειροτονήθηκε Διάκονος παρά τις αντιδράσεις του, καθώς δεν θεωρούσε τον εαυτό του άξιο και μετά από εξαετή παραμονή στο Άγιον Όρος ήλθε και πάλι με τον Γέροντά του, στη μονή Πεντέλης στην Αθήνα.
Στη συνέχεια μετέβησαν στις Κυκλάδες, όπου ο Όσιος χειροτονήθηκε το 1817 μ.Χ. Πρεσβύτερος.
Ο Όσιος Αρσένιος έδρασε κυρίως στην Πάρο και τη Φολέγανδρο, όπου δίδαξε από το 1829 μ.Χ. μέχρι το 1840 μ.Χ.
Μετά την κοίμηση του Γέροντά του Δανιήλ, ο Όσιος ασκήτεψε στη μονή Λογγοβάρδας της Πάρου. Κοιμόταν και έτρωγε ελάχιστα και συνεχώς αγρυπνούσε, προσευχόμενος για τα πνευματικά του τέκνα και τη σωτηρία του κόσμου.
Βασική του τροφή ήταν η ανάγνωση των θείων Γραφών και των συγγραμμάτων των Αγίων Πατέρων. Γι’ αυτό και ο Όσιος θεωρούσε τη μικρή του βιβλιοθήκη ως κήπο τερπνότατο και ωραιότατο με αγλαόκαρπα δένδρα, πλήρη από εύχυμους καρπούς.
Ο Όσιος αγαπούσε τους πάντες χωρίς διακρίσεις. Περισσότερο όμως αγαπούσε τους ασθενείς, τους οποίους διακονούσε με μεγάλη προθυμία.
Όταν το 1861 μ.Χ., κοιμήθηκε ο ηγούμενος της μονής, ευσεβής ιερομόναχος Ηλίας, οι πατέρες εξέλεξαν ηγούμενο και προϊστάμενό τους τον Όσιο Αρσένιο, ο οποίος τους ποίμανε με θεοφιλή και θεάρεστο τρόπο.
Λίγα χρόνια αργότερα παραιτήθηκε, για να ασχοληθεί απερίσπαστα με το έργο της ιεράς εξομολογήσεως.
Ο Όσιος κοιμήθηκε με ειρήνη στις 31 Ιανουαρίου του έτους 1877 μ.Χ. Η ανακομιδή των λειψάνων του έγινε το έτος 1938 μ.Χ. και εορτάζεται στις 18 Αυγούστου. Τα ιερά λείψανά του φυλάσσονται με ευλάβεια στη Μονή Μεταμορφώσεως του Σωτήρος Πάρου.